Nacido en el seno de una familia de intelectuales y poetas, se traslada durante la Guerra Civil a Lanzarote y realiza sus primeros dibujos del natural. En la primera mitad de los años cuarenta se afinca en Las Palmas y empieza a trabajar con la acuarela. En uno de sus escritos nos cuenta:
«Cuando hablo de mi estancia en Lanzarote parece que el tiempo se detuviera perdiendo sus límites, como si hubiera pasado allí gran parte de mi infancia… Es evidente, pues, que el momento fue muy importante en mi desarrollo mental y en el campo de las experiencias vivenciales. La isla de Lanzarote no sólo fue un descubrimiento sino un motor de mis primeras aficiones… El mar nuevamente en mi vida, pero no de bordes con arenas ni de casas de bañistas, sino un mar vivo, habitado y útil, identificado al vivir cotidiano de los hombres».
A partir de 1945 realiza algunas exposiciones individuales y conoce a artistas como Martín Chirino, Juan Hidalgo o Felo Monzón, quienes le pondrán en contacto con el arte contemporáneo. Al finalizar la década, conoce el Manifiesto surrealista de André Bretón y recibe su influencia.
En 1948 expone en la Exposición superrealista celebrada en el Museo Canario. Junto a algunas de sus acuarelas, se incluían poemas de sus hermanos Agustín y José María, con los que editaría al año siguiente la colección Planas de poesía. Millares realizó ilustraciones para la mayoría de los números editados. En 1950 funda el grupo LADAC (Los Arqueros del Arte Contemporáneo), muy relacionado con la Escuela de Altamira. En esta época entabla relación con Eduardo Westerdahl, Ventura Doreste, Ángel Ferrant y Aberto Sartoris, entre otros.
Después de algunas pinturas con motivos muy esquematizados y composición ortogonal que nos recuerdan a Joaquín Torres García, Millares evoluciona hacia una obra más personal y rica en empastes hasta llegar a sus conocidas pictografías, que realizará hasta 1953, dentro de una abstracción de carácter mágico que sugieren a Miró y Klee, en donde las referencias a lo primitivo y a las pintaderas guanches de Canarias se manifiestan a través de representaciones esquemáticas de árboles, cruces, hombres, círculos… Todo ello a través de empastes densos, y matices diversos: ocres, colores terrosos y rosados, y signos blancos y negros que aparecen dispersos en el cuadro.
Entre 1954 y 1955 inicia el ciclo de los Muros aunque todavía quedan elementos de inspiración guanche y empieza a manifestarse el elemento constructivo. El uso de maderas, cerámicas, arenas y por último, arpilleras, le situarán definitivamente bajo el informalismo.
Su interés por las texturas, por las calidades de distintos tejidos y los matices que consigue coloreando levemente las telas en contraste con el color ocre pajizo de la tela de saco, le sitúan cerca de la obra de Alberto Burri y nos recuerda a Fontana.
En 1957 participa en la creación del grupo El Paso, junto con Antonio Saura, Rafael Canogar, Juana Francés y Manuel Rivera, entre otros. Su participación es muy activa hasta su disolución en 1960. Según Juan Manuel Bonet, Millares y Saura representaban el ángulo «negro» y «españolista crítico», «[…] ellos dos fueron los que definieron de un modo más preciso una línea de intervención en la que lo moderno universal, es decir, principalmente el bagaje de la pintura gestual, de acción, se combinaba con lo particular, es decir, con una atenta lectura de la tradición “negra” (El Greco, Valdés Leal, Goya) de nuestro arte». Por ello tal vez, las arpilleras de este período, son las más violentas, las más expresionistas y rotas de toda su obra.
Desde 1960 hasta 1969 su obra atravesará la etapa de más intensidad dramática, en la que la gama cromática se limita al blanco y negro, como en la obra Cuadro 201, compuesta por una imagen abstracta, que se proyecta verticalmente, como si se tratase de un magma agitado y chorreante de telas cosidas, que surge de una especie de rectángulo surcado de rayas y que adquiere a través de la tela retorcida un aspecto casi orgánico. Poco a poco estas estructuras van adquiriendo el aspecto de figuras, recordándonos formas humanas, es la serie que Millares denomina Homúnculos, donde el artista sintetiza su visión trágica de la condición humana. En este período la influencia de Goya y Rembrandt se hace cada vez más evidente.
En estas obras como en acrílico Sin título de 1962, perteneciente a la serie Curas, Millares utiliza la figuración, mediante el uso de líneas enérgicas y manchas de color, que describen aspectos del personaje, sobre el que se adopta una actitutd irónica y crítica, al tiempo que muestra, como indica el crítico J.J. Armas «[…] el asco, el rechazo y el sarcasmo del pintor a mediados de los cincuenta, un tiempo de miseria moral y material. Son familiares cercanos de aquellos clérigos siniestros que Galdós incluyó en sus historias y también enlazan con las sombras de esas máscaras clericales que Valle-Inclán convirtió, gracias a su talento literario, en esperpentos que más tarde recogieron, en carrera de testigos, José Bergamín y Luis Buñuel».
En 1946 y 1965 sus pinturas empiezan a cambiar, sobre todo en el color, el blanco que antes destacaba las superficies en negro, cobra mayor importancia y ocupa su lugar. El rojo amplía su protagonismo y las arpilleras cambian de fisonomía.
Un viaje en 1969 al Sáhara le descubre la luz y el poder del blanco, que a partir de ese momento, dominará sus pinturas. Poco antes de su muerte iniciará la serie de imágenes de seres transfigurados Antropofaunas, que expone junto a los Neanderthalios en París.
