En marzo de 1947 se traslada a Madrid para completar su formación artística, que había iniciado de forma autodidacta, y en abril realiza los trámites para inscribirse en la Academia de Bellas Artes de San Fernando para el curso 1947-48. Acude a las clases del centro con libertad, aunque, en compañía de su hermano Eduardo, frecuenta también las de desnudo del natural en el Círculo de Bellas Artes.
Participa en su primera muestra, la XV Exposición de Artistas Noveles de Guipúzcoa (1949), celebrada en las Salas Municipales de Arte de San Sebastián. En 1951 ingresa en el Colegio de España de París, iniciando una primera estancia en la capital francesa, a la que vuelve el año siguiente. En 1955 participa en una exposición colectiva en la Academia de España en Roma, y en 1958 se traslada definitivamente a San Sebastián donde vive y trabaja frente al mar.
Aunque en estos años su estilo era de carácter realista con influencia del cubismo, desarrollando una pintura de estructura geométrica, de trazos decididos y colores robustos, a partir de los años sesenta su pintura fue evolucionando hacia una mayor abstracción, aunque siempre partiendo de un motivo real como eran el mar y las playas frente a los que vivió en San Sebastián, los paisajes de la montaña vasca o las vistas de la meseta castellana.
Tras este periodo de experimentación surge la base de lo que será su verdadero distintivo de producción: las «arenas». El filósofo Mikel Lertxundi Galiana escribe en el catálogo de la exposición retrospectiva Gonzalo Chillida en 2016: «La premisa de la que parte es sencilla, aunque los resultados son, sin embargo, muy diversos. Consiste en captar los reflejos de la luz sobre las masas y regueros de agua que la bajamar genera en la arena.»
Vicente Ameztoy, pintor y sobrino del artista, lo explicó con propiedad en un texto elocuente: «Gonzalo observa desde el gran mirador de su vivienda situada sobre la playa de la Concha, los acontecimientos de carácter estético que suceden en el encuentro del mar con la arena: luces y atmósferas reflejadas en esos paisajes insólitos que se crean en la retirada del agua en dirección al horizonte; acota su mirada única a esta franja de conjunción, luego la retira, y, en la soledad del estudio taller, construye, con la pintura la óleo sobre lienzo, su lenguaje particular y universal».
Su obra, mostrada a lo largo de los años en exposiciones individuales y colectivas nacionales y extranjeras, está representada en museos y colecciones públicas y privadas, entre las que destacan el Artium de Vitoria, el Ayuntamiento de San Sebastián, el British Museum de Londres, el Centro Andaluz de Arte Contemporáneo de Sevilla, la Colección BBVA de Madrid, la Col·lecció Testimoni de La Caixa de Barcelona, la Diputación Foral de Guipúzcoa, la Fundación Juan March de Madrid, el Instituto Valenciano de Arte Moderno de Valencia, el Museo Internacional de Arte Contemporáneo de Lanzarote, el Museo de Bellas Artes de Bilbao, el Museo de Arte Abstracto Español de Cuenca y el Museo San Telmo de San Sebastián.
Su trayectoria profesional fue reconocida en el año 2001 con la concesión de la Medalla de Oro de las Bellas Artes por el Ministerio de Cultura de España.
En 2016 tuvo lugar en la Sala Kubo Kutxa de San Sebastián una gran exposición retrospectiva de su obra, en donde se mostraron sus pinturas al óleo acompañadas de una serie de dibujos, aguafuertes, litografías y fotografías originales y de la nueva pieza audiovisual La idea del norte, dirigida por Alicia Chillida y Benito Macías.
